一、研究背景：
二维磁性半导体由于特殊的结构和卓越的物理性能，在自旋电子逻辑器件、存储器件和光电探测器等领域展示出巨大的应用潜力。例如，原子层薄的二维Cr2Ge2Te6表现出本征铁磁性，二维Cr2S3也表现出优秀的铁磁性，最大饱和磁动量为65 μemu。对于二维磁性半导体来讲，了解磁性（如自旋顺序和磁振子）对其光学、及光电性能的影响是构建多功能电子器件和实现复杂器件功能的关键问题。
最近，一系列涉及磁-光或磁-电的研究被报道，如单层CrI3纳米片中的螺旋发光，其螺旋度由内在的磁序决定；磁控各向异性的拉曼散射；与层层反铁磁序列相关的隧穿磁阻；超磁跃迁；不同磁态的多级跃迁；通过静电掺杂控制磁性；以及由磁态决定的具有螺旋选择性光响应的光螺旋探测器；上述报道证实了二维CrI3的磁性与其光学、电学性质是相互作用、相互影响的。上述研究进展表明二维磁性半导体为探究光、物质相互作用和研究二维尺度下的磁-光和磁-电现象奠定了基础，并进一步强调了理解光电性质与磁性之间的耦合机制对于发展自旋光电器件和多功能光电器件具有重要意义。然而，到目前为止，自旋顺序和磁振子对二维材料的光学、及光电性能的影响仍然鲜有报道，这显然阻碍了二维磁性半导体物理性质的研究和革新现有的光学和光电性能。因此，继续扩展二维磁性半导体的种类并系统地探索自旋序列和磁振子对其光学、光电性质的影响具有重要意义。
α-MnSe是一种具有~ 3.2 eV的宽带隙的磁性半导体，具有一系列有趣的特性，包括具有独特反铁磁序列，依赖纳米颗粒尺寸的带隙，因此，它可以应用于稀磁半导体、场效应晶体管、磁-光器件和光电子器件等许多领域。此外，由于Néel温度（130 K<TN＜197 K）附近存在自旋序列相关的磁性相变和晶体结构中存在的磁振子，α-MnSe有望产生新颖的光学性质和丰富的器件性能。然而，由于三维方向上存在各向同性化学键，二维α-MnSe纳米片的制备将面临巨大的困难和挑战。迄今为止，二维α-MnSe的制备技术仅被极少数课题组报道，且自旋序列和磁振子对其光学和光电性能的影响机制尚不清楚，这不利于探索其新颖的性质和挖掘其独特的潜在应用。
二、文章简介：
基于以上科学问题，西安电子科技大学的周楠博士和华中科技大学的翟天佑教授等采用化学气相沉积法制备了二维磁性半导体α-MnSe纳米片，并系统探究了磁性相变、磁振子、缺陷等对其发光性能及光电性能的影响。相关成果已在Advanced Science上发表。
三、研究内容：
1. 限域生长的化学气相沉积法制备二维磁性半导体α-MnSe纳米片及其基本表征
本文采用限域生长的化学气相沉积法制备了二维磁性半导体MnSe纳米片，通过光学显微镜证实了该材料最大的单晶域尺寸为62 μm；通过AFM、XRD、XPS等表征手段，证实了二维磁性半导体MnSe的高结晶质量和高纯度；通过TEM表征，证实了该材料为较高结晶质量的立方相的α-MnSe单晶纳米片。
图1. 化学气相沉积法制备二维磁性半导体α-MnSe纳米片及其基本表征。
图2. 二维α-MnSe纳米片的TEM表征。
2. 二维磁性半导体α-MnSe发光机制的探究
温度依赖的发光光谱可以用于探究二维α-MnSe纳米片的发光机制。温度依赖（80-300 K）的光致发光光谱展现了550—880 nm的宽光谱发光，这归因于磁振子和缺陷诱导的超带隙发光。自旋序列相关的磁性相变诱导温度依赖的发光光谱产生巨大的转变点——磁振子和缺陷诱导的发光是奈尔温度TN (≈160 K) 以下的主要发光途径，内部4aT1g →6A1g能级跃迁诱导的发光是奈尔温度TN以上的主要发光路径。
根据温度依赖的发光光谱，我们绘制了二维α-MnSe的电子能级示意图。该能级示意图可以用于解释其发光机制：首先，吸收的光能通过“d-d”跃迁从6A1g基态转移到Mn2+离子的4aT1g 激发态；之后，部分激发能量转移到基态，形成发光带（PL（1）-PL（4））；另一部分激发能量以非辐射方式转移到两个局域能级，这源自于的受扰动的Mn2+态与磁振子、缺陷相互作用；子能级的能量进一步以辐射方式转移到基态，分别形成以1.63 eV (PL (5))和1.51 eV (PL (6))为中心的两个发光峰。此外，厚度依赖的发光光谱证实了二维α-MnSe的发光峰的峰位随厚度变化不明显，室温（300 K）和低温（80 K）的发光强度随厚度逐渐增强，这分别归因于非层状的晶体结构，激发电子数的增加（300 K）、及磁振子和缺陷浓度（80 K）的增加。
图3. 二维α-MnSe的温度依赖的发光性能 。
3. 二维磁性半导体α-MnSe光探测性能的探究
由于晶体结构中存在磁振子和缺陷，二维α-MnSe纳米片展现出365-808 nm的宽光谱响应，出色的光响应度（521.8 A W-1）和优秀探测率（3.46×1011 Jones）。此外，受自旋序列和与缺陷相关的陷阱态的影响，该器件在低温80 K时表现出优于室温（300 K）的光电流-光功率拟合因子和响应时间。
图4. 二维α-MnSe的室温下光探测性能。
图5. 二维α-MnSe的温度依赖的光探测性能。
总之，本文通过空间限域的化学气相沉积法实现了超薄二维α-MnSe纳米片的可控制备，并在此基础上，系统地探究了自旋序列和磁振子对其光学性能及光电性能的影响。制备的二维α-MnSe纳米片具有高达62 μm的横向尺寸和薄至0.9 nm的厚度。由于热滞作用，自旋顺序导致温度依赖的发光光谱中出现急剧变化点，但温度依赖的拉曼光谱没有显示剧变点。二维α-MnSe晶体中存在的磁振子和缺陷赋予其自身550-880 nm的宽光谱发光、紫外-近红外宽光谱光响应和优秀的紫外光探测性能（出色的响应度（521.8 AW-1）、超高的外延量子效率（1.76×105%）和优秀的探测率（3.46×1011 Jones）@365 nm激光，该性能优于大多数二维材料的器件性能。此外，该器件在80 K时表现出优于300 K的光电流-光功率拟合因子和响应时间，这可能归因于自旋顺序的变化和与缺陷相关的陷阱态的存在。以上结果表明，这种新型二维磁性半导体α-MnSe是研究磁-光或者磁-光电性能的合适载体，在高性能宽光谱光电探测器方面具有巨大的应用潜力。