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2025

表面钝化确定性提升量子点的共振荧光

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近日，中国科学技术大学潘建伟、霍永恒、陆朝阳等在量子点表面钝化方面取得重要进展。研究人员提出了一种钝化技术，成功减少了表面态影响，实现了近表面量子点共振荧光品质的提升。该工作创新工艺过程、器件结构和表征手段，有望为确定性量子光源的进一步发展提供有力的技术支撑。

该成果以“Deterministic resonance fluorescence improvement of single quantum dots by optimized surface passivation”为题发表于Light: Science & Applications。论文通讯作者为中国科学技术大学霍永恒教授、何玉明教授，中国科学技术大学博士研究生赵军一为论文第一作者。

固态半导体量子点作为确定性量子光源的理想载体，凭借其优异的光学性能已成为光量子信息技术领域的重要器件。随着器件集成度的不断提升，整体结构更加紧凑，在降低传输损耗、增强耦合效率的同时，也使得量子点与表面的相互作用显著增强。具体表现为：半导体晶格中断导致的本征表面态以及表面氧化、微纳加工过程引入的额外表面态等，都会影响器件的光学、电学等性能。例如，耦合光子晶体微腔或靶眼腔的量子点与表面距离在50 nm左右，在这样的距离下，量子点的荧光品质会受到表面态影响而恶化，出现线宽展宽、亮度降低甚至荧光消失等现象。

针对这一瓶颈，研究者们为量子点穿上了一层“原子级防护服”，即引入表面钝化技术来保护量子点并提升其荧光品质。

通过化学溶液处理和原子层沉积（ALD）等各类湿法、干法钝化技术，多项国内外相关研究已经实现了近表面量子点系综的非共振荧光的显著提升。然而，考虑到在量子信息实际应用中，需要通过共振激发操纵单个量子点，全面研究单个量子点的共振荧光性能提升更具实际意义。为此，必须对近表面量子点的表面钝化技术进行深入研究。

针对上述需求，本文提出了两步原位钝化技术（wet-S+ALD passivation）：如图1 (a) 所示，在充满惰性气体的手套箱中对量子点器件进行硫化铵溶液钝化，再原位转移到原子层沉积系统中镀膜，进一步保持钝化效果。为了证明该技术的优点，本文还将其与ODT溶液钝化（ODT-passivation）、ALD镀膜（ALD-passivation）等技术进行了对比，X射线光电子能谱和拉曼光谱测试结果证实了本文采用的钝化方案具有更优的表面钝化效果（图1 (b)-(d)）。

本文采用点对点方法，测量了单个量子点共振荧光在钝化前后的变化，结果显示，共振荧光在钝化后呈现“从无到有、从有到优”的明显提升。本文首先对钝化前已有共振荧光信号的8个量子点进行了研究。如图2 (a) 所示，钝化前量子点的共振荧光线宽为14.23±2.34 GHz，钝化后变窄至7.84±0.48 GHz，且信号相对于背景的对比度也明显提升。从图2 (b) 可以看到，钝化后大多数量子点的共振荧光线宽普遍变窄。同时，本文也测量了5个钝化前没有共振荧光的量子点，结果发现，钝化后有2个量子点“复活”，本来无法测量到的共振荧光得以恢复，且能观察到2π的拉比振荡。本文还对提升机制进行了理论分析，结果与实验趋势相吻合。