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06
2025
-
06
超500阶光学非线性响应的光子雪崩纳米晶
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在非线性光学材料的研究前沿，上转换光子雪崩（Photon Avalanche, PA）作为一种发生于镧系离子掺杂体系中的独特发光机制，在连续激光泵浦下通过能量正反馈循环机制实现指数级响应，从而展现出远超传统上转换过程的超高阶非线性光学行为。这一特性使得光子雪崩材料即便在微弱激发扰动或环境扰动下，也能诱发发光强度的显著突变，因而在低成本超分辨成像、超灵敏光学传感、以及多物理场探测等领域展现出独特的应用潜力。
光子雪崩的实现受多种发光动力学过程的协同调控，涵盖雪崩离子的吸收能力、交叉弛豫效率以及激发态能量耗散动力学等关键因素。其中，发光离子间的交叉弛豫在维持激发态粒子积累和正反馈循环中起到核心作用。镧系离子的4f-4f跃迁因宇称禁戒而概率较低，但在低对称性晶体场中，这一禁戒可被部分打破，从而增强电偶极跃迁概率。因此，晶体场调控作为调节稀土离子局域对称性及能级耦合强度的重要手段，在构建高非线性指数、快响应的光子雪崩体系中具有重要潜力。
设计思路和工作原理
该团队首先搭建了一套集精密激光功率控制、三维压电位移台精确定位、门控单光子计数探测于一体的集成化光学平台，实现了对于光子雪崩荧光的智能采集与高效分析。随后，该团队通过使用以离子半径更小、原子质量更大的Lu3+离子替代Y3+离子，有效调控晶体内空位与离子的排布倾向，产生显著的局部晶体场畸变，有效加速了光子雪崩过程中的关键交叉弛豫过程。统计学分析表明，该策略成功使得27 nm纳米颗粒的光学非线性从40提升至156，雪崩响应时间显著缩短至8.5毫秒，较传统核壳结构纳米晶缩短近70倍，展现出优异的快速响应特性。
远场超分辨显微成像
借助超高阶光学非线性，研究团队在单束连续波激光系统中实现了横向33 nm（约为波长的1/33）、轴向80 nm（约为波长的1/13）的空间分辨率，成像信噪比大于20，定位精度高达0.36 nm, 显著优于目前报道的光子雪崩材料，展示出在低成本超分辨成像的巨大应用潜力。
区域响应异质性
通过扩展光子雪崩正反馈网络，研究团队在直径176 nm的NaLuF4:Tm纳米盘中实现了超过500阶的光学非线性响应，刷新了下光子雪崩非线性材料的性能纪录。更为关键的是，在激光逐点扫描成像实验中，团队首次发现光子雪崩发光存在显著的区域响应异质性：相较于中心，边缘区域的非线性阶数显著降低、激发阈值升高。基于此，纳米样品展现出“成像尺寸小于物理尺寸”的现象，为突破传统受限于探针物理尺寸的成像分辨极限提供了全新路径。
总结与展望
本研究通过对稀土掺杂纳米晶内部局域晶体场环境的精准调控，实现了对光子雪崩过程交叉弛豫速率的显著提升。该调控策略有效加强了能量正反馈过程，极大地降低了雪崩启动响应时间，进而实现了超过500阶的超高光学非线性响应。这一突破性进展不仅提升了远场单光束超分辨成像性能，也为激光光子学、超灵敏光学传感和探测、芯片级光信号调控、纳米制造与量子光学等多个前沿领域构建了坚实的材料基础。展望未来，实现雪崩纳米材料的小尺寸化、单颗粒非线性均一性，是实现其在成像、传感与光信息领域深度应用的关键因素。与此同时，实现该类材料与先进光学技术的高效耦合，也将是进一步释放其潜力、加速非线性光子雪崩材料技术落地的重要方向。
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2025-06-06
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